Ruiming Fang, Jiahe Sun, Mingnv Guo, et al. Dynamic oxygen vacancies inducing dipole-limited domain field to propel electron transfer in S-scheme heterojunctions for high-efficiency photothermal CO2 reduction. Journal of Colloid and Interface Science, 2026, 713: 140149.
论文简介：
针对光热催化
CO2
还原中光生载流子浓度不足与
CO2
吸附活化困难的双重挑战，本文通过硬模板法合成
g-C3N4
纳米空心球，结合溶剂热法制备超薄
Bi2MoO6
纳米片，并利用静电组装构建
S-scheme
异质结，创新性揭示了光生氧空位动态循环诱导的偶极限制域场（
DLDF
）效应：原位
EPR
与
DFT
计算表明，光照下
Bi2MoO6
中产生的氧空位形成局部强电场，协同内建电场优化载流子分离动力学，并通过极化
CO2
分子轨道将吸附能提升至
-1.33 eV
，最终实现
48.69 μmol·g-1·h-1
的高效
CO
产率，为单组分
g-C3N4
的
49.5
倍，且循环稳定性优异
。
重要结论：本文通过简易合成方法成功构建了S-scheme异质结，并揭示了光生氧空位介导的DLDF效应在提升光热催化CO2还原性能中的关键作用，从而为通过缺陷工程和异质结设计协同调控催化反应动力学提供了理论依据和实验范例。主要结论如下：
(1) 采用硬模板法和溶剂热法，成功制备了g-C3N4空心纳米球与超薄Bi2MoO6纳米片，并通过静电组装构建了紧密界面接触的异质结；
(2) 空心球结构为反应提供了高比表面积和光捕获能力，而超薄纳米片促进了氧空位的动态形成，二者协同优化了载流子分离与传输路径；
(3) 原位EPR和DFT计算证实，光生氧空位诱导的DLDF效应增强了界面电场，显著降低了CO2吸附活化能垒，并将反应决速步的吉布斯自由能垒从1.73 eV降至1.00 eV；
(4) 异质结表现出优异的催化活性和稳定性，CO产率可达48.69 μmol·g-1·h-1，在无牺牲剂条件下性能优于多数报道的g-C3N4和铋基催化剂。
