Ruiming Fang, Jiahe Sun, Huaqiang Chu*. From single-sites to synergy: A bond-activation paradigm for ammonia borane hydrolysis.
Coordination Chemistry Reviews, 2026, 567: 218251.
论文简介：
氨硼烷(NH3BH3,AB)水解是一种具有前景的化学储氢策略，因其高氢含量和温和操作条件而备受关注。然而，低成本条件下的催化效率有限以及缺乏可行的再生途径阻碍了其实际应用。本综述基于“键活化-位点协同”理念，构建了统一的机理框架，用以合理解释氨硼烷水解的催化性能。通过整合实验表征、原位分析和密度泛函理论计算等多方面认识，从B-H键与O-H键协同活化的视角重新审视了反应路径，并重点剖析了决速步的起源。就催化剂设计而言，可观察到从单中心催化剂向多中心协同架构的演进，在此过程中，功能协同作用能更高效地激活关键化学键，并弥补孤立活性中心的本征局限。本文进一步讨论了光、电场及溶剂环境等外部因素对反应行为的调控影响。最后，展望了未来发展方向，强调了数据驱动的催化剂设计与闭环再生策略，旨在构建高效、可持续的储氢系统。
重要结论：本文综述了氨硼烷水解制氢的前沿进展及应用前景。具体结论如下：
(1) AB水解制氢应被理解为涉及B-H活化、O-H断裂、氢转移和H2释放的多步界面反应，而不是单一活性位点控制的简单过程；
(2) “键活化-位点协同”是本文的核心框架，强调催化性能来源于不同活性位点对关键反应步骤的分工与耦合；
(3) 单一位点催化剂难以同时满足AB活化和水解离的不同电子需求，而多位点体系可通过金属-金属、金属-载体、缺陷和限域界面实现协同催化；
(4) 外部环境因素，包括光、电场、碱性介质和溶剂环境，可通过调控电荷转移、界面极化、O-H活化和中间体演化进一步促进AB水解动力学。
未来，
AB
水解研究需在初始
TOF
之外，兼顾标准化评价、数据驱动设计、长期稳定性、硼酸盐脱附
/
去除及
AB
闭环再生兼容性，以促进该技术从实验室制氢向实际储氢应用转化。
